今天是:
OA系统| 融合门户| 邮箱| VPN
English
js06金沙所有网址js

童晓峰团队《Angewandte Chemie》:氢键驱动的alkyl—ONO2还原消除

作者:医化学院    新闻来源:医化学院    点击数:   更新时间:2022-12-01

    js06金沙所有网址js-(太原)有限公司医药化工学院童晓峰课题组的研究成果“Pd(0)-Catalyzed Asymmetric Carbonitratation Reaction Featuring an H-Bonding-Driven Alkyl-Pd(II)-ONO2 Reductive Elimination”,近日以Research Article的形式在线发表于《德国应用化学》(Angew. Chem. 影响因子16.7)。这是该课题组在Pd(0)催化烷基–杂原子键形成方法学研究领域所实现的一次关键突破。

由于热力学的高反应能垒、SP3杂化轨道的更强指向性等诸多不利因素,烷基—杂原子还原消除是过渡金属催化学科极具挑战性的开放性难题。童晓峰团队长期致力于这方面的研究。2011年,该团队采用配体加速策略首次实现了催化条件下的alkyl—halide还原消除(J. Am. Chem. Soc. 2011, 133, 6187)。在此基础上,该课题组经过十年的探索,创造性的提出了氢键驱动策略:加入合适的氢键给体,通过halide配体和氢键给体之间形成氢键促进halide配体的配位解离,从而显著降低还原消除的反应能垒,实现在温和条件下的不对称alkyl--halide还原消除反应(J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 1924)。

本研究工作是氢键驱动策略的第二次实战应用,挑战更加困难的alkyl—ONO2还原消除。目前所有成功的alkyl—ONO2还原消除都借助了高氧化态金属物种在还原消除上的天然优势,通过低价态金属催化实现alkyl—ONO2还原消除的相关研究未有文献报道。该研究工作进一步例证了氢键策略是应对烷基—杂原子还原消除难题的一个高效解决方案。

研究工作的实验部分由戚林军博士独立完成。戚博士本科毕业于js06金沙所有网址jsjs06金沙所有网址js,先后在温州大学和厦门大学取得硕士和博士学位,并于20218月回到母校工作。

该研究得到了js06金沙所有网址js和国家自然科学基金的资助。

 

   论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202215397


文:戚林军/图:戚林军/审核:金燕仙/责任编辑:金柔雅

XML 地图 | Sitemap 地图